Не случайно Налбандян был одним из первых армянских мыслителей, осознавших единство интересов армянского и русского народов. В этом проявились как его историческая прозорливость и революционное чутье, так и воспринятый им дух русской революционно-демократической идеологии. Уже в период учебы в Московском университете Налбандян пришел к выводу, что национально-освободительное движение армянского народа должно развиваться в единстве с русским демократическим движением, и это в дальнейшем определило его идейно-политическую и организационную связь с русской революционной демократией.
В годы учебы в Московском университете Налбандян пишет стихи, полные призыва к мужественной борьбе с существующими порядками, с тиранией, изобличает армянских попов и русских крепостников. Он становится кумиром прогрессивного армянского студенчества Москвы, активно участвует в деятельности различных кружков и, вероятно, вступает в тайную революционную организацию Московского университета «Библиотека казанских студентов». Во всяком случае, он был лично знаком с некоторыми из руководителей этой организации.
После ухода из Лазаревского института восточных языков Налбандян по-прежнему поддерживает близкое знакомство с профессором Назарянцем. Еще в 40-е годы Назарянц неоднократно предпринимал попытки начать издание армянского журнала в Москве. В 1857 г. разрешение на такое издание наконец было получено, и Назарянц сразу же предложил Налбандяну сотрудничать с ним. Налбандян активно включился в дело по организации издания прогрессивного журнала. По аналогии с журналом Герцена «Полярная звезда» армянский журнал был назван «Северное сияние» — «Юсисапайл». Летом 1857 г. Налбандян, по-видимому с согласия и при поддержке Назарянца, предпринял свою первую поездку за границу. В его задачу входило приобретение типографских шрифтов для нового журнала. Но обширная география этой поездки дает основание предполагать, что Налбандян стремился установить связи с прогрессивными представителями армянской журналистики за границей, такими, как А. Свачян (Константинополь), С. Воскан (Париж) и другими, для сотрудничества с «Юсисапайлом», и это ему, очевидно, удалось. Прогрессивные деятели армянской журналистики горячо поддержали московский армянский журнал. Русские журналы и газеты также предоставили свои страницы для пропаганды журнала «Юсисапайл». Такие материалы были в 1857 г. опубликованы в газетах «Молва» (5 октября) и «Кавказ» (10 октября), в «Журнале народного просвещения» (№ 9). Вскоре после выхода в свет первого номера «Юсисапайла», в начале 1858 г., в журнале «Современник» была опубликована статья «Армянская журналистика в России», где отмечалось: «В продолжение нынешнего столетия явилась среди армянского народа потребность в периодических изданиях; число таких изданий доходит в настоящее время до 15. Армянские газеты с большим успехом издаются в Константинополе, Смирне, Париже, Венеции, Индии, а в 1857 г. даже в Вене… Надобно заметить, что обитающие в России армяне по успехам цивилизации и народного просвещения стоят, в сравнении со своими единоплеменниками в других державах, выше или наравне, но никак не ниже» («Современник», 1858, № 7). Эта публикация была своеобразной формой поддержки московского армянского журнала и одновременно выступлением в защиту прав армянского народа. Но она интересна и в другом отношении. Указанные в ней адреса армянских журналов позволяют заключить, что сведения о них «Современник» мог почерпнуть, в частности, у Налбандяна, который накануне, видимо, лично побывал в редакциях некоторых из этих журналов.
Переход на работу в «Юсисапайл» не позволил Налбандяну окончить университет. С 1858 г. он полностью отдается журналистике, литературной и публицистической деятельности.
Журнал «Юсисапайл», издававшийся под редакцией С. Назарянца, имеет большие заслуги перед армянским народом. Он систематически и последовательно проводил идею неразрывного союза армянского народа с русским народом, пропагандировал среди армян передовую русскую культуру. На страницах журнала Налбандян развернул кипучую публицистическую деятельность, показывая антинародный, реакционный характер армянского духовенства, дворян, чиновничества и зарождающейся буржуазии. Из номера в номер он публиковал свой знаменитый «Дневник», письма, статьи, рецензии большой изобличительной силы. Эти произведения, собственно, и определяли лицо журнала, придавая ему злободневный, боевой характер. Они сыграли громадную роль в развитии национального и социального самосознания передовой части армянского народа.
Против журнала, в особенности против Налбандяна, сразу же ополчилась целая группа армянских крепостников и клерикалов. Обнаружив сходство взглядов Налбандяна со взглядами русских революционных демократов, они стали обвинять его в «измене национальным традициям», в «проповеди чуждой идеологии». В этом особенно усердствовал архимандрит Г. Айвазовский. В тайных доносах министру внутренних дел и через издаваемый им в Феодосии журнал «Масяц ахавни» («Голубь Масиса») этот отъявленный крепостник твердил о «бунтарстве» и «безбожии» Налбандяна и требовал его ссылки в Сибирь. На основании этих и других доносов Налбандян в 1859 г. неоднократно подвергался допросам. Цензура не пропускала его статей. Опасность запрещения нависла и над журналом.
Возникла угроза, что Налбандян снова будет брошен в тюрьму. В марте 1859 г. под предлогом лечения он внезапно тайно уехал за границу, где пробыл с марта по сентябрь. Обращают на себя внимание два следующих обстоятельства этой поездки. Первое: Налбандян предупреждает всех своих друзей, чтобы его поездка держалась под строжайшим секретом, чтобы о ней не говорили ни слова «ни врагу, ни самому близкому человеку». Второе: в течение месяца — почти весь май — Налбандян был в Лондоне. Цель поездки в Лондон ясна из его письма, отправленного из Парижа. «Вот я и в Париже, а завтра направляюсь в Лондон… Не знаю, в каком положении „Юсисапайл“… Я надеюсь, что вы все, правдолюбивые и благородно мыслящие соотечественники и друзья, окажете мне помощь и поддержку в возобновлении „Юсисапайла“ в другом месте, если он закроется в Москве, с тем чтобы можно было правдиво рассказывать обо всем… Да, я надеюсь, и надежда моя велика» (5, 625).
Итак, Налбандян намеревается в случае запрещения журнала возобновить его издание в Лондоне. Он надеется не только на помощь своих наиболее передовых соотечественников, но и на поддержку друзей армянского народа. К ним Налбандян, вероятно, относил Герцена. Возможно, у него были рекомендации к Герцену от некоторых его сторонников, например, от известного в то время журналиста В. Р. Зотова, с которым в эту свою поездку за границу Налбандян обменивался письмами. Из записной книжки Налбандяна видно, что, находясь за границей, он написал также несколько писем, адресованных Корсакову; возможно, что это А. С. Корсаков — член тайной революционной организации «Библиотека казанских студентов» (впоследствии член организации «Земля и воля»), с которым он, по-видимому, был связан в студенческие годы. Нет сомнения, что Налбандян в 1859 г., будучи в Лондоне, встречался с Герценом и его соратниками, и у них возникли дружеские отношения. Однако ему не удалось включить в круг интересов лондонской группы «армянский вопрос» — об этом он говорит довольно ясно. «За границей, — пишет Налбандян после отъезда из Лондона, — я встретил много прекрасных душой людей, ставших моими хорошими друзьями, но они были заняты своими национальными делами…» (4, 314). На этот раз программа Налбандяна не вошла в программу группы Герцена.
