Первый основополагающий пункт Устава гласил: «Общество Любителей Древней Письменности имеет целью издавать славяно-русские рукописи, замечательные в литературном, научном, художественном или бытовом отношении, и перепечатывать книги, сделавшиеся библиографической редкостью, без исправлений». Среди изданий Общества были рукописи Писания, книги религиозного содержания, старинные учебники, географические и исторические рукописи, летописи, сборники песен, легенд, народного творчества. Отдельное внимание уделялось рукописям с иллюстрациями, которые планировалось переиздавать.
Часть денег вкладывалась в научные проекты – общество занималось самостоятельными исследованиями, поскольку среди его членов были десятки археографов, историков, искусствоведов. Организовывались археографические экспедиции. В Обществе любителей древней письменности состояло восемь почетных членов, тридцать действительных и сто шесть членов-корреспондентов. За время пребывания Общества в стенах Фонтанного дома на его собраниях прочитаны сотни докладов и сообщений, посвященных памятникам древнерусской письменности, архитектуры и культуры.
Собрания Общества, на которых читались доклады, проходили очень живо. К. Д. Бендер так описывал одно из заседаний: «…Помню хорошо доклад, сделанный Смоленским о поездке по монастырям дальнего севера и вывезенной оттуда им старинной церковной музыке. Параллельно с этим докладом небольшой хор исполнял те напевы, о которых велась речь. Несмотря на многие прошедшие с тех пор годы, я живо помню то большое неотразимое впечатление, которое во мне оставила эта музыка».
Смоленский был одним из самых деятельных членов Общества. Он занимался исследованием древней церковной музыки, и граф Шереметев настолько был восхищен его энтузиазмом, что пригласил жить в один из флигелей Фонтанного дома. Там же, в Фонтанном доме, рядом с Музеем Общества, жил и его зять князь Вяземский.
Музей Общества любителей древней письменности получил широкую известность в кругах специалистов в области древнерусской и славянской культуры. В нем было собрано более полутора тысяч древних рукописей, тысячи ценных икон, предметов церковного обихода и т. д.
Многие стремились посетить этот музей – ученые, деятели церкви, зарубежные гости. Здесь неоднократно бывали члены императорской фамилии – императоры Александр III и Николай II, великие князья. А когда великий князь Михаил Александрович стал почетным членом Общества, общество получило статус Императорского.
Председателем Общества любителей древней письменности долгое время был один из его создателей – князь Вяземский, и только после его смерти Общество возглавил граф Шереметев.
Общество существовало за счет процентов с неприкосновенного капитала – именно на эти деньги осуществлялись издания материалов, – а также за счет пожертвований. Так, в 1890 году А. А. Тимашев внес в ОЛДП особый капитал в размере 3 тысячи рублей в память своего деда Сергея Сергеевича Шереметева (родного дяди графа Сергея Дмитриевича). Особые капиталы внесены самим графом Шереметевым, его женой, сыном Павлом, князем П. П. Вяземским, графом А. В. Бобринским, графом В. В. Мусин-Пушкиным, князем П. П. Демидовым-Сан-Донато, А. А. Половцевым. Временами делались целевые взносы на печатание той или иной рукописи.
Всего на средства общества было переиздано несколько сотен книг, рукописей и их фрагментов.
Параллельно граф Шереметев принимал участие в деятельности другого общества – с группой энтузиастов он создал и возглавил Общество ревнителей русского исторического просвещения в память государя императора Александра III.
В Уставе общества говорилось, что его целью является «умножение и распространение знаний по отечественной истории в духе русских начал, проявленных в славное царствование. Государя». Это общество также активно занималось издательской деятельностью – его члены собирали, обрабатывали и издавали сведения о царствовании императора Александра, а также учреждали книгохранилища и читальни. Было издано восемнадцать сборников под общим названием «Старина и новизна», и первая книга, которую редактировал сам граф Шереметев, вышла в 1897 году.
Будучи ярым сторонников монархии, граф Шереметев очень негативно относился к революционным настроениям в обществе. Тем тяжелее ему было осознавать, что один из его родственников был членом революционного кружка.
Николай Васильевич Шереметев родился в семье генерал-майора Василия Сергеевича Шереметева. По отцовской линии он был потомком Василия Петровича Шереметева, брата знаменитого фельдмаршала Бориса Петровича, первого графа Шереметева.
Мать Николая была дочерью небогатого полтавского майора, этот откровенный мезальянс вызвал в свете много толков.
Н. Н. Бантыш-Каменский писал князю Куракину: «Противны вам, как вижу из письма от 23 октября, две свадьбы Шереметева и Новосильцева. Но первая извинительна. Может быть, он не хотел делать параду из своей жены: полтавка может быть ему вернее, послушнее и неразорительнее. Когда цари наши разделяли ложе свое с пленницами, велико ли, когда подданные их брачатся с мещанками, в добронравии воспитанными? Свет ныне так испорчен, что, может быть, потомки наши будут себе искать невест в Камчатке. Шереметева уже здесь: все ее хвалят, да кто же? Женщины и девы. Все отдают ей справедливость. Одно только наречие ее дико, но в прекрасных устах».
Однако брак этот оказался счастливым. Василий Сергеевич писал графу Николаю Петровичу: «Женитьба, положение переменяющая, дала и чувства иные, перетворяет мысли, словом, более побуждает рассуждать основательно, показывая и будущее, паче когда женою счастлив, а тем и родившееся от нее драгоценнее».
Николай получил домашнее образование. С детства он отличался медлительностью, покладистым и добрым характером и большими успехами в учебе. Никто не предполагал, что этот добрый и спокойный юноша, ставший прапорщиком Лейб-гвардии Преображенского полка, может вступить в Северное общество.
В Северное общество – декабристское общество, образовавшееся в Петербурге после роспуска «Союза благоденствия» и известное благодаря восстанию 14 декабря 1825 года – Николая принял один из его основателей – А. М. Муравьев.
Родственница Шереметева – Варвара Петровна Шереметева, урожденная Алмазова, – писала: «Говорят, что молодой Шереметев – Николай – в этом адском заговоре; я этому не верю; он получил слишком возвышенное воспитание и у него слишком много чувств, чтобы якшаться с этими мерзавцами и в особенности слишком много религии, потому что все это общество совершенно неверующее, ни во что не верят.».