Отчаявшись сделать из сына врача, отец посоветовал ему поступить в Кембридж и попытаться заняться духовной карьерой на богословском факультете. Но и здесь Дарвин окончил курс без всяких отличий. Гораздо большее значение, чем обучение специальности, имели для молодого человека знакомство с натуралистами, посещение ученых обществ и естественно-исторические экскурсии. Собирание жуков, начатое без намека на интеллектуальную пытливость, мало-помалу развивало наблюдательность Чарльза, обогащало практическими сведениями, а немного позже даже было вознаграждено. В Лондоне вышла книга известного энтомолога Стивенса о британских насекомых. Описывая редких жуков, автор в нескольких случаях указал: «Пойман Ч. Дарвином».
Это было уже второе упоминание его имени в печати. Благодаря этому увлечению он стал неразлучным спутником ботаника Генсло, у него он получил настоящие уроки биологии, усвоил методику собирания и определения растений и животных.
Именно Генсло рекомендовал Дарвина в качестве натуралиста-коллектора капитану Фицрою, по поручению правительства организовывавшему кругосветное плавание на корабле «Бигль». В 1831 году 22-летний Чарльз впервые в своей жизни взошел на палубу военного корабля. Путешествие продолжалось почти 5 лет. За эти годы Дарвин плавал в двух океанах, побывал на островах Тенерифе, Зеленого Мыса, побережье Бразилии, в Аргентине, Уругвае, на Огненной Земле, в Чили, на Тасмании и Кокосовых островах. Молодой натуралист собирал образцы породы, коллекционировал необычные растения, наблюдал землетрясение. Длительное морское путешествие обеспечило Дарвину множество впечатлений. Он обнаружил удивительные окаменелости с отпечатками доисторических организмов, исследовал свойства различных растений, изучал попадавшихся ему насекомых, необычных животных, в том числе сумчатых. Чарльз записывал все, что казалось ему достойным дальнейшего изучения. Эти записи послужили источником для последующих научных работ, стали доказательным материалом для его идей и открытий.
Юношу интересовало буквально все. В дороге он читал только что вышедший первый том «Основных начал геологии» Лайелла. Книгу ему посоветовал Генсло. «Начала» стали самым важным звеном в цепи, ведущей к «Происхождению видов». Позже Дарвин писал, что Лайелл научил его не только мыслить в области геологии, но и мыслить вообще. У него Чарльз научился наблюдательности как мышлению, создающему и проверяющему гипотезы. Из этой книги он усвоил генетическую, или эволюционную, точку зрения, так как из всех естественных наук исторический метод тогда шире всего применялся в геологии. Вообще все его южноамериканские прозрения связаны с геологией.
Дарвин плодотворно применил учение Лайелла в отношении к объекту, который встретился на пути «Бигля», — острову Сант-Яго. Его изучение дало материал для первого крупного обобщения Дарвина о природе океанических островов: он доказал, что как континентальные, так и островные вулканы связаны с крупными разломами земной коры, с трещинами, образовавшимися в процессе поднятия горных цепей и материков. Второе обобщение Дарвина относится к проблеме вековых движений земной коры: в течение геологических периодов громадной длительности материк Южная Америка испытывал неоднократные поднятия и опускания, которые чередовались с периодами относительного покоя. Чарльз Дарвин объяснил происхождение Патагонской равнины и постепенное выветривание Кордильер.
Исследования Дарвина в этих областях получили широкое признание независимо от созданной им теории эволюции. Дарвин открыл мелкорослого страуса, так называемого «нанду Дарвина», обитающего в южной части Патагонии. Он наблюдал вселенцев из Северной и Центральной Америки (гривистый волк, очковый медведь, пампасный олень, хомякообразные грызуны и др.). Эти материалы не могли не навести натуралиста на мысль, что континент Южная Америка в течение долгого времени был изолирован от Северной Америки и что эта изоляция существенно повлияла на протекание эволюционного процесса у разных представителей южноамериканской фауны.
Путешествуя по материку, Чарльз замечал, что в сходных условиях соседствуют родственные виды. По теории эволюции получалось, что единый тип распространился по большому пространству и с течением времени изменился, приноравливаясь к различным условиям окружающей среды. Дарвин был озадачен тем, что растительность западной и восточной стороны Анд была существенно несхожа, хотя почва и климат приблизительно одинаковы; а также сходство между видами существующими и видами, принадлежащими к предыдущей геологической эпохе, было настолько убедительно, что может предполагать борьбу за существование и вымирание.
Галапагосский архипелаг явился своего рода путешествием в биологическое прошлое. Ландшафт наводил на мысли об эволюции. Каждый из островов изобиловал видами и разновидностями, присущими именно ему, но родственные виды на архипелаге и по соседству, на материке, отличались друг от друга в зависимости от величины разделяющих их естественных преград. Несомненно, что растения и животные этих островов были занесены с южноамериканского материка. Близость их была налицо, но только близость. Естественно напрашивался вывод, что при географическом разъединении у потомков общего прародителя различия усугубляются путем эволюции. Еще не покинув острова, Дарвин понял, что собранные им данные подрывают идею устойчивости видов.
С той поры этот вопрос не давал ему покоя. И хотя главные его достижения относились к области геологии — смелая, принципиально новая история континента Южная Америка и не менее смелая теория роста коралловых рифов и островов, — важные идеи об эволюции видов находились в зачатке и таились в глубинах его сознания.
По возвращении в Англию Чарльз поселился в Лондоне и в 1839 году женился на своей кузине Эмме Веджвуд. Но слабое здоровье заставило его бежать из города. В 1842 году семья переехала в имение Доун, где натуралист прожил почти безвыездно до самой смерти. Коллекции, собранные Дарвином, были обработаны Овэном (ископаемые млекопитающие), Ватергаузом (современные млекопитающие), Гульдом (птицы), Беллем (пресмыкающие и земноводные) и Дженнинсом (насекомые); эта общая работа издана под названием «Зоология путешествия «Бигля». Сам Дарвин взял на себя геологическую часть. Результатом его исследований явились работы «О строении и распределении коралловых рифов» (1842), «Геологические наблюдения над вулканическими островами» (1844) и «Геологические исследования в Южной Америке» (1846). За ними последовал ряд специальных монографий, посвященных систематической обработке подкласса усоногих, имеющий большое значение для систематики этой группы животных.