Замечательнейшие постановления царствования Феодорова относятся преимущественно к последним годам, когда царь возмужал и когда, по устранении Милославских, Языков, Лихачев и Голицын получили главное влияние. В 1679 и 1680 годах отменено членоотсечение: «Которые воры объявятся в первой или в двух татбах, тех воров, пытав и учиня им наказанье, ссылать в Сибирь на вечное житье на пашню, а казни им не чинить, рук и ног и двух перстов не сечь, ссылать с женами и детьми, которые дети будут трех лет и ниже, а которые больше трех лет, тех не ссылать». В 1677 году окопана была во Владимире на торговой площади крестьянка Жукова за то, что отсекла косою голову мужу своему; сутки пробыла она в земле, как владимирское духовенство подало челобитную, чтоб преступницу вынуть из земли и постричь в монастырь; государь велел исполнить челобитную. В 1682 году был такой же случай в Москве: две преступницы были окопаны в землю, и в земле обещались постричься и злых дел не творить: государь велел их выкопать и постричь. В 1680 году разосланы были во все города грамоты, чтоб в приказных избах и тюрьмах колодников никого, ни в каких делах многих дней не держали, решали бы их дела немедленно. В том же году издано было постановление: «Впредь тюремным сидельцам влазного с новоприводных людей, которые посажены будут на тюремный двор и за решетку, брать не велено». В 1681 году патриарх разослал память: «Если мужья от жен, а жены от мужей захотят постричься, то их не постригать; а если жена от мужа пострижется, то мужу ее другой жены не брать, также и женам после пострижения мужей замуж не выходить». В 1679 году били челом служилые люди, что родственницы их выданы замуж с вотчинами и мужья их бьют и мучат, приневоливают, чтоб они свои приданые вотчины продавали и закладывали своими именами: состоялся указ, чтоб мужья не продавали и не закладывали вотчин жен своих их именами.
В 1680 году отменена неприличная форма в челобитных: «чтоб государь пожаловал, умилосердился как бог»; вместо этого велено писать: «для приключившегося которого праздника и для его государского многолетнего здравия». В том же году издан патриарший указ: в приказах допрашивать духовных отцов только об изустных памятях и завещаниях, при них сделанных, а не о грехах кающихся.
Строгие меры, принятые при царе Алексее против раскола, мало помогали. В 1677 году узнали в Москве, что по Дону и речке Медведице в козачьих юртах завелись жить старцы и попы и всякие прихожие люди в пустынях, печатные книги, церковную службу и иконное письмо хулят, образам божиим не поклоняются, много людей из донских городков к себе подговаривают и крестят в другой раз. Воевода Волынский, стоявший с войском на Дону, отправил стрелецкого сотника Григорова разведать о раскольниках. Григоров возвратился и донес, что на реке Медведице никакой пустыни не нашел, а был в пустыни Иевской на речке Чиру, пониже козачьего городка Нижнего Чира: в этой пустыни строителем черный поп Иов да чернецов 20 человек, а бельцов человек с 30; служит Иов по старым книгам, а новоисправленные хулит, говорит, будто в них все изронено. Получивши это донесение, в Москве сделали допрос бывшему тогда здесь станичному атаману Панкратьеву: что за Иевская пустынь и где река Чир? Панкратьев отвечал, что Иевская пустынь в стороне, на день езды от города Чира, начали в этой пустыни люди жить после разинского воровства, тому лет с пять; в войске про пустынь знают, что в ней живут мужчины и женщины, девки и ребята, но без указу государева войско над нею ничего делать не смеет, а если государь прикажет разорить, то сейчас разорят. Тому другой год, как пришел на Дон и поселился в пустыни в лесу на крымской стороне черный поп да два человека простых чернецов; эти простые чернецы с попом поссорились и, пришедши в Черкасск, донесли войску, что поп за великого государя бога не молит и им молить не велит. По этому извету атаман Михайло Самарин и все войско послали за попом и, приведя его в Черкасск, сожгли по войсковому праву, и в пустыни его теперь никто не живет. Волынскому послан был указ разорить воров и церковных противников и вперед нигде им в войске пристанища не дать, пущих заводчиков прислать в Москву, а остальных наказать по войсковому праву, чтоб вперед такие воры не множились и войску оттого присловья не было. В то же время из Сибири приходили вести, что в Тюмени сын калмыцкого толмача Никита Елизарьев говорил: «Которые церкви сгорели в Тобольске, и то были не церкви, костелы»; священников называл псами. Призванный к допросу раскольник объявил, что троеперстным проклятым сложением не крестится; отец молодого раскольника, толмач, пришел в приказную избу и объявил, что четвероконечный крест – антихристова печать. Обоих били кнутом нещадно и отдали на поруки. В Тюмени же в 1677 году в соборной церкви трое мужчин и одна монахиня во время херувимской закричали: «Православные христиане! Не кланяйтесь, несут мертвое тело и на просвирах печатают крыжом, антихристовою печатью!» Крикунов взяли в приказную избу, где они объявили, что пришли на Тюмень истинной веры изыскивать; их били кнутом нещадно и посадили в земляную тюрьму. Монах Даниил в Тобольском уезде, на речке Березовке, завел пустынь, поставил часовню и кельи, пели вечерни, заутрени и часы, государя, царский дом, патриарха и сибирского митрополита не поминали, православных христиан называли еретиками; в этой же пустыни старицы и девки бились о землю и кричали, что видят пресвятую богородицу и небо отверсто, ангелы венцы держат тем людям, которые в той пустыни постригаются; слыша такую прелесть, многие всяких чинов люди, оставя домы, имение и скот, бегут в пустынь с женами и детьми и постригаются. Тобольский воевода, боярин Петр Васильевич Шереметев, послал отряд войска захватить Даниила, но войско вместо пустыни нашло только кучу пепла: Даниил с единомышленниками своими в избах сожглись ночью, а другие разбежались: пример Даниила подействовал. В Мехонской слободе крестьяне, драгуны и беломестные козаки, собравшись с женами и детьми во двор к драгуну Абрамову, наносили пеньки, соломы, смолы и бересты; слободской прикащик начал уговаривать их, чтоб отстали от своей прелести, и они было послушались; но дьячок Иван Федоров, распоп, своими речами уничтожил действие прикащиковых слов. В 1679 году в Исетском остроге крестьянин Бархатов, ходя по разным местам, проповедовал, что не должно ходить в церкви. Бархатова поймали; но брат его Гаврила с двадцатью товарищами отбили пойманного, уехали в деревню Мостовку, заперлись во дворе и. объявили, что сожгутся. К ним поехал уговорить капитан Поляков, раскольники потребовали сроку, срок был им дан, и они в это время написали челобитную государю, написали, что заперлися, испугавшись приказных людей, потому что приказный человек перехватал тех, которые засели в Мехонской слободе, и морил на морозе целый день, просил по полтине с человека, люди бедные, дать было нечего, он их распустил по домам, а жен и детей разогнал, и они руки и ноги познобили. «Ей-ей, великий государь, не знаем за собою никакого вымысла злого, но только держимся старого благочестия и никоновых новопечатных книг не принимаем, потому что те книги с прежними ни в чем не согласуются. Да еще нудят нас креститься тремя перстами, щепотью, да велят оставить истинный тричастный крест Христов. Если, государь, своего царского указа не пожалуешь нам и вперед приказным людям, закащикам и попам попустишь нас, бедных, разорять и к новоизложенной вере нудить, и мы к тебе пишем и плачем, что и не подумаем принять новой веры и новопечатных никоновых книг, на смертный час готовы, пострадать и в огне гореть, как у Данилы священноинока пострадали; если не дадут нам собираться, то мы каждый в своем доме пострадаем, а от Христа не отстанем».
Такие вести приходили с Украйны, из Сибири, с Дону; но вот и в самой Москве в 1681 году, в Крещенье, Герасим Шапочник бросил с Ивановской колокольни раскольничьи листы в народ; схваченный, оговорил Антона Хворого, а этот оговорил Осипа Сабельника, у которого в доме пели часы, пекли просвиры и после часов раздавали людям, которые ели и вменяли в святость.
В том же 1681 году собрался церковный собор. Царь возвестил ему о делах, которые требуют исправления: в начале к ограждению св. церкви, а потом на распространение христианам, во-первых, о прибавке вновь архиереев по городам вследствие умножения церковных противников и о других нуждах, требующих исправления. В первом царском предложении говорилось: каждому митрополиту иметь в своей епархии епископа, подвластного ему, а св. патриарху, отцам отцу, иметь многих епископов. Собор отвечал: великому государю бьют челом митрополиты и архиепископы, назначить вновь в пристойных местах, в дальних и многонародных городах, архиереев особыми епархиями, а не подвластных митрополитам, чтоб в архиерейском чине не было церковного разгласия, распри и высости, чтоб в таком нестроении не было св. церкви преобидения и от народа молвы и укоризны.