Счастье благоприятствовало Брему, в скором времени он мог снова поехать в Африку. Организаторы грандиозной охотничьей экспедиции в предгорьях Абиссинии пригласили участвовать в ней Брема, как опытного путешественника и натуралиста. Он был даже командирован вместе с молодой женой для выбора подходящего района охоты и разбивки постоянного лагеря. Так что медовый месяц молодые провели весьма экзотично: в Африке на подступах к Абиссинии.
Стоянку для лагеря Брем выбрал на плато Менда. Богатая и разнообразная природа этой местности позволила охарактеризовать ее как африканскую Швейцарию. Здесь Брем ознакомился с жизнью африканских горных животных и сделал множество новых интересных наблюдений. К сожалению, натуралисту не повезло: он снова схватил малярию и, немного подлечившись, вынужден был вернуться в Лейпциг.
Уже через год, в 1863 году, обработав результаты поездки в Абиссинию, он опубликовал книгу «Ergebnisse einer Reise nach Habesch». В книге, восхищаясь необыкновенным богатством флоры Абиссинии, автор глубоко сожалеет о том, что мало знаком с ботаникой и поэтому не может подробно описать богатую и разнообразную растительность этой страны. Зато Брем поместил большой материал об образе жизни млекопитающих и птиц. Эти страницы читались зоологами всех стран с большим интересом. В том же году он написал вместе со своим лейпцигским другом натуралистом Россмеслером книгу «Лесные животные», которая была переведена на русский язык.
Работа над этими двумя книгами навела Брема на мысль создать большую научно-популярную сводку о жизни представителей всех классов животного царства. Так было начато издание самого большого сочинения Брема «Жизнь животных». В качестве соавторов Брем привлек двух известных зоологов — Ташенберга, который взялся за написание статей о насекомых и паукообразных, и Оскара Шмидта, которому достались низшие беспозвоночные. Успеху этого сочинения способствовали многочисленные прекрасные иллюстрации. Первый том появился в 1863 году, а полностью объемное шеститомное сочинение вышло только в 1869 году.
Во время работы над первым томом Брему было предложено место директора зоологического сада в Гамбурге. Лучшего директора трудно представить: обширная эрудиция, большой опыт в содержании и приручении диких животных, личные связи — все это создавало блестящую репутацию Брему в глазах членов «Зоологического общества», фактически владевших зоопарком. И для Брема, трудившегося над первыми томами «Жизни животных», посвященными млекопитающим и птицам, эта должность была интересна. Через его руки проходили сотни редких экзотических животных, привозимых кораблями изо всех стран света в большой порт Гамбург, и частично оседавших в зоопарке, где ученый мог вести над ними наблюдения.
Брем проработал в зоопарке три года, поставив его на образцовую высоту. Из-за разногласий с членами «Зоологического общества» он вынужден был покинуть зоопарк в Гамбурге. Но вскоре переехал в Берлин, куда был приглашен, чтобы организовать в городе аквариум с морской и пресной водой.
В 1864 году он пережил большое горе: на 78-м году жизни умер обожаемый им отец. Эта смерть очень сильно повлияла на душевное состояние Брема.
В 1869 году вышел последний шестой том «Жизни животных». Этот главный труд ученого сыграл огромную роль в популяризации зоологии во всем образованном мире. Он прославил автора на весь мир и вскоре был переведен на все европейские языки (первый полный русский перевод был сделан в 1870 году). Еще при жизни Брема вышло второе издание.
В этом же году был открыт и Берлинский аквариум. Настоящий зоологический сад в центре большого города сделался одним из самых популярных учреждений Берлина. На его территории кроме аквариума были созданы террариум, в котором содержались крокодилы, черепахи, змеи, и виварий, в больших светлых клетках распевали сотни самых разнообразных птиц. Громадный опыт по содержанию в неволе птиц позволил Брему опубликовать в 1870–1875 годах двухтомную сводку «Птицы в неволе». Сочинение сделалось настольной книгой для всех любителей птиц и послужило популяризации любительского занятия — содержания птиц в неволе.
В 1874 году Брем покинул место директора аквариума. И до конца жизни уклонялся от служебных постов. Успех «Жизни животных» и других книг давал ему солидный доход, и он жил как свободный художник, временами выступая с публичными лекциями.
В 1876 году Брему представилась возможность совершить путешествие в Россию и таким образом посетить страну, фауна которой была ему совсем не известна. Общество по изучению северных полярных стран предложило ему участвовать в экспедиции для исследования западной Сибири. Интересно, что среди прочих экспедицию щедро финансировал иркутский купец А. М. Сибиряков.
Путешественники 19 марта приехали в Нижний Новгород, оттуда по льду Волги на тройках они прибыли в Казань, где задержались на несколько дней. Из Казани маршрут привел их в Пермь, потом через Екатеринбург и Тюмень — в Омск, откуда по Иртышу они добрались до Семипалатинска. В течение нескольких месяцев Брем со своими спутниками исследовали среднеазиатские степи до горных цепей Алатау, причем сделали небольшую прогулку в Китай, за русскую границу. Затем они объехали значительную часть западной Сибири до берегов Карского моря.
Все путешествие длилось шесть месяцев. Сделанные наблюдения представляли для Брема значительный интерес. Он обогатил свой опыт натуралиста близким знакомством с жизнью зверей и птиц за полярным кругом, в тайге, в среднеазиатских степях и прилегающих к ним горах. Эта экспедиция дала богатый материал по этнографии многих народов, проживающих на территории той части России. Брем считал путешествие по России самым интересным в своей жизни и собирался издать подробный дневник. Но вместо этого он выпустил только несколько ярких очерков: «Путешествие по Сибири», «Тундра и ее животный мир», «Азиатская степь и ее жизнь», «Лес, дичь и охотничий промысел Сибири». Полное описание сибирского путешествия было дано спутником Брема — Отто Финшем, его объемистая, чрезвычайно интересная книга была издана в русском переводе под заглавием «Путешествие в Западную Сибирь д-ра О. Финша и А. Брема».
Едва отдохнув от сибирского путешествия, неутомимый Брем предпринял новое. На этот раз он поехал недалеко — в южную Венгрию, эту обетованную страну всякого орнитолога. Путешествуя на пароходе по Дунаю, посетил знаменитую колонию цапель на острове Адони, дремучие леса Кескенде, необозримые болота Хулло и живописные Голубые горы. Конечно, по сравнению с сибирским путешествием, поездка по Дунаю была для Брема лишь увеселительной прогулкой.
В 1878 году Брем получил от австрийского императора орден Железной Короны, который давал права дворянства, а в следующем году — командорские кресты испанского ордена Изабеллы и португальского ордена — св. Иакова. Кроме того, Брем был награжден большой золотой медалью за особые научные заслуги и неоднократно избирался членом различных ученых обществ.
Но эти годы принесли Брему и много горя. Вскоре, после его возвращения из Сибири в 1877 году, умерла мать, а в следующем году, при рождении младшего сына, он потерял жену, которая была его верной спутницей и усердной сотрудницей в течение их супружеской жизни. От этого удара он уже совершенно не мог оправиться. Однако в 1879 году нашел в себе силы еще раз посетить Испанию, чтобы собрать экземпляры редких орлов. Потом он жил в своем поместье в Рентендорфе. Летом занимался разведением роз, зимой временами выезжал, чтобы прочесть публичную лекцию.
Лишь в 1883 году Брем совершил далекое путешествие. Он подписал очень выгодный контракт, по которому должен был прочитать пятьдесят лекций в больших городах Северо-Американских штатов. Но еще до начала поездки ученого постигло страшное несчастье: все пятеро его детей заболели дифтеритом. Хотя врач успокоил отца насчет исхода болезни, он уехал со стесненным сердцем. Младший сын, любимец семейства, умер раньше, чем Брем доехал до Америки, он получил горестное известие тотчас после высадки в Нью-Йорке.
