В 1959 году Пиночет возвращается в Чили, где впервые примеряет генеральские погоны. Он возглавляет на родине штаб 1-й дивизии. Последующие назначения: командир полка «Эсмеральда» (1961), вице-директор военной академии (1964).
С 1968 года он занимает различные командные должности в армии, пока не получает приказ возглавить командование гарнизоном «Сантьяго» (1971). Это было его первое назначение в период правления президента Альенде. Генерал Пиночет вызывал доверие у правительства Народного единства как дисциплинированный офицер, верный своему воинскому долгу, квалифицированный специалист, казалось бы, весьма далекий от политических интриг. В начале ноября 1972 года Пиночет, будучи заместителем генерала Пратса, назначенного президентом Сальвадором Альенде министром внутренних дел, стал исполняющим обязанности главнокомандующего сухопутными войсками, что облегчило подготовку путча. В марте 1973 года на выборах в конгресс количество голосов, поданных за Народное единство, увеличилось с 36 (в 1970 году) до 44 процентов. В то же время росли силы оппозиции правительству Альенде.
В августе 1973 года заговорщики организовали провокацию против главнокомандующего сухопутными силами Чили генерала Пратса, который, сохраняя верность правительству Народного единства, не выдержав травли, подал в отставку со всех своих постов. Приняв отставку Пратса, Альенде назначил на его место генерала Пиночета. Карлос Пратс писал в своем дневнике 23 августа 1973 года: «Моя карьера окончилась. Не преувеличивая свою роль, я считаю, что мой уход в отставку — прелюдия государственного переворота и величайшего предательства… Теперь осталось лишь назначить день переворота».
В стране все труднее становилось с продуктами питания. Рост инфляции свел на нет результаты перераспределения доходов. В мае 1973 года в президентском послании конгрессу Альенде писал: «Мы должны признать, что оказались неспособными создать соответствующие новым условиям руководство экономикой, что нас захватил бюрократический смерч, что у нас нет необходимых инструментов для изъятия прибылей буржуазии и что политика перераспределения доходов проводилась в отрыве от реальных возможностей экономики».
Страна переживала тяжелый политичекий кризис. Альенде стоял перед выбором: либо последовательная, в рамках конституции, реализация программы правительства, которая в целом не была чужда и Христианско-демократической партии (ХДП), основной оппозиционной силе, либо полный отказ от нее, что сопровождалось бы нарушением законодательства, противостоянием с конгрессом, в котором сторонники президента имели явное меньшинство.
В результате Народное единство и президент Альенде отдали предпочтение второму варианту и таким образом обрели себе серьезных противников прежде всего в лице Национального конгресса и Конституционного трибунала. Первый принял «Соглашение палаты», резолюцию, объявившую правительство вне закона, и обвиняло Альенде в нарушении конституции. Самым опасным было то, что «Соглашение» практически призывало вооруженные силы к неподчинению властям, пока они «не встанут на путь законности».
Вечером 10 сентября Альенде принимает решение объявить на митинге о проведении плебисцита. Но было поздно. 11 сентября 1973 года в Чили произошел военный переворот. Это был не обычный мятеж гарнизонного типа, а отлично спланированная военная операция, в центре которой была осуществлена комбинированная атака с применением авиации, артиллерии и пехоты. Истребители-бомбардировщики выпустили по президентскому дворцу ракеты. За этими действиями чувствовалась рука квалифицированного военного специалиста, хладнокровно и методично осуществившего подготовительные шаги. Военными формированиями сразу же были заняты все государственные и правительственные учреждения. Были приняты меры к тому, чтобы воспрепятствовать выступлению любых регулярных воинских частей в защиту законного правительства. Все офицеры, отказавшиеся поддержать путч, были расстреляны.
В ходе боевых действий был убит конституционный президент Чили Сальвадор Альенде, который не принял предложение о капитуляции. К власти в Чили пришла военная хунта, возглавляемая генералом Аугусто Пиночетом Угарте.
Чуть ли не на следующий после переворота день Аугусто Пиночет заявил, что вооруженные силы остаются верными своему профессиональному долгу, что только чувство патриотизма, а также «марксисты и обстановка в стране» вынудили их взять власть в свои руки, что, «как только спокойствие будет восстановлено, а экономика выведена из состояния коллапса, армия вернется в казармы». Генерал даже установил срок для реализации этих целей: около 20 лет, после чего Чили вернется к демократии, но не к той, что была при Альенде, а подлинной. При этом он руководствовался в основном тем, что за этот период вырастет поколение, которое либо не будет знать периода Народного единства, либо будет иметь о нем смутные воспоминания.
Со временем генерал Пиночет сумел сосредоточить в своих руках всю полноту власти. Он превращается в национального вождя, «отца нации». Генерал Пиночет устранил всех реальных конкурентов. Генерал Густаво Ли получил отставку. Адмирал Мерино со временем был лишен всякой реальной власти. Министр внутренних дел генерал Оскар Бонилья погиб в авиакатастрофе при невыясненных обстоятельствах.
Летом 1974 года был принят декрет-закон «О юридическом статусе правящей хунты», в котором генерал Пиночет провозглашался верховным носителем власти. Он был наделен широкими полномочиями, в том числе правом единолично объявлять осадное положение, одобрять или отменять любые законы, назначать или смещать судей. В Чили устанавливается военно-авторитарный режим с внешней атрибутикой президентской республики, где власть главы государства не ограничивалась ни парламентом, ни политическими партиями.
Идеологи режима утверждали, что демократия — это роскошь, которую страна с таким уровнем развития, как Чили, не может себе позволить. Необходимо сначала подготовить экономические, социальные и культурные предпосылки для демократии.
Отныне во главу угла ставился отказ от принципа социальной справедливости и утверждение принципов свободы выбора и равенства возможностей. Была ликвидирована система представительной демократии. 21 сентября 1973 года согласно декрету-закону распускается национальный конгресс, как было заявлено, вследствие невозможности «соблюдать в настоящее время законодательные требования, предъявляемые к установленной процедуре принятия законов». По выражению Пиночета, в стране формируется новая демократия — «без плюрализма и политических партий».
Военный режим сразу же объявил состояние «внутренней войны». Генерал Пиночет заявил: «Из всех наших врагов главным и наиболее опасным является коммунистическая партия. Мы должны разрушить ее сейчас, пока она реорганизуется по всей стране. Если нам это не удастся, она рано или поздно уничтожит нас».
Ведущую роль в репрессиях играла армия. Были учреждены военные трибуналы, заменившие гражданские суды. Создается несколько концентрационных лагерей для политзаключенных, в том числе в Нисагуа и Чакабуко в пустыне Атакама на севере страны. Значительную роль в первые месяцы репрессий играли военные разведслужбы: армейская разведка, военно-морская разведка, разведка военно-воздушных сил и разведка корпуса карабинеров. Позднее специальная рабочая группа Комиссии ООН по правам человека установила, что сотрудники этих органов активно применяли физические пытки и психологическое давление к политзаключенным: лишали их еды, сна, имитировали расстрелы и пр. Однако вскоре для вождей режима становится ясно, что органы военной разведки не справляются с поставленными перед ними задачами.
В начале 1974 года начинает создаваться единый национальный разведывательный орган. Вначале был образован Национальный исполнительный секретариат по делам заключенных, а летом того же года — Управление национальной разведки (ДИНА). В число ее задач входил сбор и анализ информации, необходимой для обеспечения национальной безопасности, но вместе с тем ДИНА получила право осуществлять репрессивные акции. Руководителем ДИНА стал полковник Мануэль Контрерас Сепульведа, заместителем — Хорхе Эспиноса. К середине 70-х годов ДИНА насчитывала до пятнадцати тысяч сотрудников, многие из которых прошли подготовку в «Школе Америк» в Форт-Гулике.
Мишенью секретной службы генерала Пиночета становятся находившиеся в эмиграции противники военного правительства. По некоторым сведениям, был разработан специальный план под кодовым названием «Проект Андреа», предусматривавший убийство политических противников режима, находившихся в эмиграции. Первой жертвой стал генерал Карлос Пратс, проживавший в Аргентине. 30 сентября 1974 года вместе с женой он был взорван в собственном автомобиле прямо в центре Буэнос-Айреса.